通过介电屏蔽在范德华异质结构中进行准粒子能带结构工程

在范德华异质结构中组合不同二维(2D)晶体的想法，带来了以原子级精度进行能带结构工程的新范式。由于层间耦合较弱，单个 2D 晶体的能带结构在形成异质结构时基本保持不变。然而，不管层间杂化的细节如何，由于周围层提供的增强介电屏蔽，2D 晶体带隙的大小总是减小的。这种效应可以达到电子伏特的量级，但由于准 2D 材料中屏蔽的非局域性质，其精确量级难以预测，且无法被密度泛函理论等有效单粒子方法所捕捉。在此，我们提出了一种高效且通用的方法，用于计算嵌入任意范德华异质结构中的 2D 材料的带隙重整化。该方法通过屏蔽库仑相互作用的变化来评估 2D 材料 GW 自能的变化。后者是利用量子静电异质结构(QEH)模型获得的。我们将 G$\Delta$W 方法与完整的第一性原理 GW 计算进行了基准测试，并利用它揭示了在各种范德华异质结构中屏蔽诱导的能带结构重整化的重要性。一个主要结果是观察到，给定 2D 材料插入异质结构时带隙减小的幅度与该 2D 材料的极化率成反比。我们的工作表明，通过范德华异质结构进行介电工程是裁剪 2D 材料能带结构的一种有前景的策略。