基于块豪斯霍尔德变换的多轨道碎片量子嵌入
量子物理
2023-01-10 v2
摘要
最近，部分作者引入了豪斯霍尔德变换作为一种简单直观的局部分子碎片嵌入方法（见 Sekaran 等人, Phys. Rev. B 104, 035121 (2021), 以及 Sekaran 等人, Computation 10, 45 (2022)）。在本工作中，我们将该方法推广到更一般的多轨道碎片情形，采用应用于单粒子约化密度矩阵的块版本豪斯霍尔德变换，从而将其适用性拓展至一般的量子化学/凝聚态物理哈密顿量。文中给出了块豪斯霍尔德变换的逐步构造过程。我们强调了该方法在物理与数值两方面的意义。具体的平均场（非相互作用）情形被详尽阐述，结果表明：给定 个自旋轨道碎片的嵌入会生成两个分离的子体系——一个恰好包含 个电子、由 个自旋轨道构成的“碎片+浴”团簇，以及由所谓核心电子描述的剩余团簇“环境”。我们在不同嵌入方案的实际应用情形中展示了该变换的使用。我们特别聚焦于将先前提出的局域势泛函嵌入理论（LPFET）与豪斯霍尔德变换密度矩阵泛函嵌入理论（Ht-DMFET）推广到多轨道碎片情形。这些计算在多种体系上实现，例如模型哈密顿量（Hubbard 环）与 \textit{ab initio} 分子体系（氢环）。
引用
@article{arxiv.2209.10302,
title = {Quantum embedding of multi-orbital fragments using the Block-Householder-transformation},
author = {Saad Yalouz and Sajanthan Sekaran and Emmanuel Fromager and Matthieu Saubanère},
journal= {arXiv preprint arXiv:2209.10302},
year = {2023}
}