开放关联化学片段的能量加权密度矩阵嵌入

我们提出了一种多尺度方法，用于高效地嵌入由其能量加权密度矩阵描述的从头算关联化学片段，该片段与更广泛的平均场多电子系统纠缠在一起。这种方法首次发表于 Phys. Rev. B, 98, 235132 (2018)，此处将其扩展以考虑现实的长程相互作用和破缺对称态。该方案通过对耦合的辅助平均场系统进行自洽优化，允许对从片段进入系统的关联涨落范围进行系统可改进的描述。文中讨论了该方法具有与现有的动力学平均场理论以及密度矩阵嵌入理论等价的严格极限，并将其与这些方法进行了比较，同时证明了这些关联涨落的重要性。我们在该方案内推导了一个自洽的局域能量泛函，并以氢环为例展示了该方法，尽管只显式处理了单个原子，但仍实现了定量的准确性。