量化高通量密度泛函理论中的不确定性：AFLOW、Materials Project 与 OQMD 的比较
材料科学
2022-11-08 v2
摘要
高通量密度泛函理论（HT-DFT）计算的一个核心挑战是：选取一组可跨所有材料类别使用的输入参数与后处理技术组合，同时权衡精度与计算成本。为研究这些参数选择的影响，我们整合了三个大型 HT-DFT 数据库：Automatic-FLOW（AFLOW）、Materials Project（MP）与 Open Quantum Materials Database（OQMD），并针对使用相同初始晶体结构计算的材料，比较各数据库对间所报道的性质。我们发现 HT-DFT 的形成能与体积通常比带隙与总磁化强度更具可复现性；例如，有显著比例的记录在材料是否为金属性（高达 7%）或磁性（高达 15%）上不一致。计算性质间的差异对于形成能高达 0.105 eV/atom（中位相对绝对差异，即 MRAD，为 6%），体积 0.65 ų/atom（MRAD 为 4%），带隙 0.21 eV（MRAD 为 9%），总磁化强度 0.15 μ_B/化学式单位（MRAD 为 8%），与 DFT 和实验间差异相当。我们将部分较大差异追溯至赝势、DFT+U 形式与元素参考态相关的选择，并主张 HT-DFT 的进一步标准化有益于可复现性。
引用
@article{arxiv.2007.01988,
title = {Quantifying uncertainty in high-throughput density functional theory: a comparison of AFLOW, Materials Project, and OQMD},
author = {Vinay I. Hegde and Christopher K. H. Borg and Zachary del Rosario and Yoolhee Kim and Maxwell Hutchinson and Erin Antono and Julia Ling and Paul Saxe and James E. Saal and Bryce Meredig},
journal= {arXiv preprint arXiv:2007.01988},
year = {2022}
}
备注
Changes in this version: added figures, tables, sections on disagreement between HT-DFT databases related to the use of GGA/GGA+U; moved data and scripts to GitHub