通过量子哈密顿量的层次蒸馏进行自由能预测模拟
化学物理
2026-03-19 v1 机器学习
生物物理
摘要
获取凝聚相化学反应的自由能对于高水平量子力学方法而言仍然计算上不可行。我们引入一种层次化机器学习框架，通过从少量高保真量子计算中提炼知识，逐步构建越来越粗糙的机器学习哈密顿量。通过保留显式的电子自由度，我们的方法进一步实现了量子与经典自由度的忠实嵌入，捕捉长程静电相互作用以及量子对经典环境的响应，直至无限次。作为验证，我们从头计算弱酸的质子解离常数和酶催化反应的动力学速率，结果在化学精度或其不确定性范围内复现实验测量值。我们的工作展示了一条以最高精度进行反应自由能凝聚相模拟的路径，并实现统计收敛。
引用
@article{arxiv.2509.10967,
title = {Predictive Free Energy Simulations Through Hierarchical Distillation of Quantum Hamiltonians},
author = {Chenghan Li and Garnet Kin-Lic Chan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2509.10967},
year = {2026}
}