用于金属表面振动反应动力学的层级量子主方程方法

提出了一种模拟金属表面分子振动反应动力学的新颖量子动力学方法。该方法基于层级量子主方程方法，采用核自由度的离散变量表示，并结合复吸收势与辅助源项。它对一系列模型给出数值精确结果。通过恰当考虑与表面电子态连续谱的耦合，可描述非绝热过程，并以非微扰与非马尔可夫方式纳入电子摩擦效应。将该方法应用于表面分子脱附模型及单分子结中电流诱导键断裂模型，展示了其性能与通用性。