原子探针层析中硅簇的场后电离：理论与实验联合研究

原子探针层析（APT）定量化的一个主要挑战是无法解耦具有相同质荷比（$m/n$）但质量不同的离子。例如，~75 Da 处的 $^{75}{\rm{As}}^{+}$ 与 $^{75}{\rm{As}}{_2}^{2+}$，或 ~14 Da 处的 $^{14}{\rm{N}}^+$ 与 $^{28}{\rm{Si}}^{2+}$，若不知其动能或质谱分辨力无显著改善则无法区分。此类质量峰重叠导致峰指认歧义，造成成分不确定及重建体积中原子的错误标记。在缺乏测量场蒸发离子动能的实用技术的情况下，我们提出并探究了一种基于支配 APT 中多电荷分子离子/簇产生的基本过程——即场后电离（PFI）——的实验后解析方法以求解该问题。预测分子离子 PFI 行为随操作条件的变化能力，可作为解决峰重叠与最小化成分不确定的第一步。我们通过比较 Si 簇（$\rm{Si}_2$、$\rm{Si}_3$ 与 $\rm{Si}_4$）的电荷态比对电场的依赖性与基于广泛接受的 Kingham PFI 理论的理论预测，探究了这一可能性。随后我们讨论了可能影响拟合质量的模型参数，以及更好理解 APT 中分子离子 PFI 的可能途径。最后，我们检验了所提方法向不同材料体系的迁移能力，并概述了取得更可靠结果的前进方向。