利用 FIREBALL 局域轨道密度泛函理论形式进行含电子跃迁的高效分子动力学模拟光诱导反应
计算物理
2015-06-22 v1 化学物理
摘要
大型分子系统中光诱导过程的计算模拟是一个极具挑战性的问题。在此，我们详细描述了我们在局域轨道密度泛函理论代码 Fireball 中实现的含电子跃迁分子动力学算法，该算法适用于此类问题的计算研究。我们的方法能够模拟数百条轨迹上的光诱导反应机制；因此，可以计算具有统计显著性的大型系综，以准确表征反应剖面。作为该方法应用的一个示例，我们报告了乙烯与马来酸酐的 [2+2] 环加成反应以及两个 C60 分子的 [2+2] 光诱导聚合反应的结果。我们识别了初始电子激发的不同失活通道，这取决于从 LUMO 到 HOMO 的电子跃迁时间以及跃迁后 HOMO 的特征。
引用
@article{arxiv.1408.6097,
title = {Photo-induced reactions from efficient molecular dynamics with electronic transitions using the FIREBALL local-orbital density functional theory formalism},
author = {Vladmír Zobač and James P. Lewis and Enrique Abad and Jesús I. Mendieta-Moreno and Prokop Hapala and Pavel Jelínek and José Ortega},
journal= {arXiv preprint arXiv:1408.6097},
year = {2015}
}