由时间分辨穿透剖面获取非均匀水凝胶系统中的粒子扩散系数与自由能分布
软凝聚态物质
2021-02-24 v3
摘要
本文提出了一种结合实验与理论的方法，用于同时测定穿透进入非均匀水凝胶系统的粒子的扩散系数与自由能分布。该方法仅需以不同穿透时间下、来自标记示踪粒子荧光强度数据的任意归一化浓度剖面作为输入。该方法被应用于不同尺寸的葡聚糖分子，这些分子穿透进入由超支化聚甘油共价交联的、具有不同链长度的聚乙二醇（PEG）水凝胶中。提取出的葡聚糖本体扩散系数与单独获得的荧光相关光谱数据高度吻合。确定了水凝胶内葡聚糖扩散系数与自由能随葡聚糖质量变化的标度律。一个包含葡聚糖及 PEG 连接链柔性的弹性自由体积模型，定量描述了源于空间位阻的排斥性葡聚糖-水凝胶相互作用自由能，并进一步表明水凝胶的网孔尺寸分布相当宽泛，且粒子穿透主要由大的水凝胶孔主导。因此，对于空间位阻粒子-水凝胶相互作用，粒子穿透进入水凝胶被认为受控于一种弹性尺寸过滤机制，该机制涉及水凝胶孔径分布的尾部。
引用
@article{arxiv.2006.10676,
title = {Particle Diffusivity and Free-Energy Profiles in Inhomogeneous Hydrogel Systems from Time-Resolved Penetration Profiles},
author = {Amanuel Wolde-Kidan and Anna Herrmann and Albert Prause and Michael Gradzielski and Rainer Haag and Stephan Block and Roland R. Netz},
journal= {arXiv preprint arXiv:2006.10676},
year = {2021}
}