过渡金属二硫属化物中反直觉动态电荷的起源

我们基于密度泛函理论中的静态和动态原子电荷研究了过渡金属二硫属化物的化学键合特征。三角晶系过渡金属二硫属化物的动态电荷异常大，而在其六方对应物中，其符号甚至是反直觉的，即过渡金属带负电。这一现象不能简单地通过静态原子电荷的变化来理解，因为它源于极化的局部变化。我们基于系统对静态电场的微扰响应并通过研究费米能级附近分子轨道的杂化，提出了对这些现象的理论理解。此外，我们建立了Born有效电荷的符号与有机化学中$\pi$反馈键之间的联系，并提出了一种实验步骤来验证过渡金属二硫属化物中计算得到的动态电荷符号。