过渡电压谱学的机遇与局限：理论分析
介观与纳米尺度物理
2011-09-09 v1
摘要
在分子电荷输运中，过渡电压谱学(TVS)有望在低于共振隧穿所需的偏压下探测分子能级。我们使用一个通用模型，研究了这一新工具的理论基础。特别地，我们研究了导电前线轨道和“过渡电压”随长度的依赖关系。我们表明，这种依赖关系受分子中电子屏蔽程度的影响，屏蔽程度决定了电压降是位于接触处还是分布在整个分子上。我们观察到过渡电压显著依赖于长度，但过渡电压与导电前线轨道之比仅在强屏蔽（共轭）分子中近似为常数。因此，分子内屏蔽的不确定性限制了TVS的预测能力。我们进一步论证，非共轭链的过渡电压相对长度无关性是由于前线轨道强烈局域在确保杆状分子与金属接触结合的端基上。最后，我们研究了非对称分子结中TVS的特性。如果单个能级主导输运性质，TVS可以为能级位置和结的不对称程度提供良好的估计。若涉及更多能级，TVS的适用性则变得有限。
引用
@article{arxiv.1106.4156,
title = {Opportunities and limitations of transition voltage spectroscopy: a theoretical analysis},
author = {Fatemeh Mirjani and Joseph M. Thijssen and Sense Jan van der Molen},
journal= {arXiv preprint arXiv:1106.4156},
year = {2011}
}
备注
8 pages, 12 figures