关于自适应力匹配开发的三种水模型的可迁移性

水或许是被模拟最多的液体。最近，遵循自适应力匹配（AFM）方法开发了三种水模型，该方法仅需电子结构信息作为参考即可提供卓越的水性质预测。与许多依赖相当复杂能量表达式的基于电子结构的力场相比，AFM 水模型使用基于点电荷的能量表达式，这得到了大多数流行分子动力学软件包的支持。关于简单力场的一个突出问题是，此类力场在其参数化条件之外是否提供合理的可迁移性。本文对三种 AFM 水模型（B3LYPD-4F、BLYPSP-4F 和 WAIL）在从熔点到临界点范围内的模拟条件进行了调查。通过在训练集中包含冰-Ih 构型，WAIL 势能正确预测了冰-Ih 的熔点 $T_M$。未经过冰的训练，BLYPSP-4F 低估了 $T_M$ 约 15 K。有趣的是，B3LYPD-4F 模型给出的 $T_M$ 高出 14 K。B3LYPD-4F 对 $T_M$ 的高估很可能反映了 B3LYP 参考值的缺陷。BLYPSP-4F 模型给出了沸点 $T_B$ 的最佳估计，可以说是模拟 $T_M$ 到 $T_B$ 温度范围内水的最佳势能。这三种 AFM 势能均未提供良好的临界点描述。虽然 B3LYPD-4F 模型给出了正确的临界温度 $T_C$ 和临界密度，但有充分理由相信这种吻合是偶然达成的。论文末尾提供了这三种水模型的 Gromacs 输入文件链接。