L边 XMCD 求和规则的数值分析：它们何时失效？
材料科学
2021-04-05 v1
摘要
在激光诱导自旋动力学的高度非平衡条件下，磁矩只能从光谱信息获得，最常见的是利用所谓 X 射线磁圆二色（XMCD）求和规则对半芯态进行光谱分析。然而，这些求和规则在追踪飞秒自旋动力学时的有效性仍是一个开放问题。采用密度泛函理论的时间依赖扩展（TD-DFT），我们将光谱获得的磁矩与直接从 TD-DFT 密度计算的磁矩进行比较。我们发现，对于实验典型的泵浦脉冲，对于 Co 和 Ni，这两种截然不同的自旋矩获取途径具有极好的一致性，验证了实验方法。然而，对于短而强的脉冲或长持续时间的低高 fluence 脉冲，XMCD 求和规则失效，误差超过 50%。这种失效仅在脉冲期间持续，并发生在泵浦脉冲将电荷从 d 带激发到 sp 特征带时，从而使 XMCD 求和规则所假设的半芯到 d 态跃迁失效。
引用
@article{arxiv.2104.01039,
title = {Numerical analysis of XMCD sum rules at the $L$-edge: when do they fail?},
author = {S. Shallcross and J. K. Dewhurst and P. Elliott and S. Eisebitt and C. von Korff Schmising and S. Sharma},
journal= {arXiv preprint arXiv:2104.01039},
year = {2021}
}