石墨烯氟化的新颖第一性原理见解

我们对氟石墨烯中相关化学缺陷的多种排列进行了全面的第一性原理计算，以提供对石墨烯氟化过程的精确微观见解。为更好理解这些现象，计算了半氟化与全氟化过程的最小能量路径。尽管实验观察表明全氟化过程的速率远慢于半氟化过程，所获得的能量分布显示半氟化阶段后氟吸附显著增强。这一矛盾通过半氟化后石墨烯片显著的化学活化来解释，其极大促进了体系中化学污染物的形成，从而大幅减缓全氟化过程。在考量包括氢、氧、氮分子及氙原子等相关化学物种的结合能与耐久性后，我们认为氧-氟配体是最可能阻碍石墨烯片全氟化的化学污染物。我们提出一种氧脱附机制，用以在真实情况下对全氟化过程进行原子尺度描述。认为该机制很好地解释了升高温度下全氟化过程速率大幅增强的现象。