时间依赖杂性耦合在荧光蛋白二聚体中的非平衡动力学

我们使用量子-经典混合工作流程对二聚体 Venus 荧光蛋白的杂性耦合进行量化。采用过渡密度耦合形式alism，我们计算得到 $J = 74.38~\mathrm{cm^{-1}}$，该值是远场点偶极估计 $13.31~\mathrm{cm^{-1}}$ 的 5.6 倍。这一差异凸显了在 27.6 Å 染料中心分离距离下，近场多极子效应的关键作用。进一步我们认为，时间尺度的分离解决了在鲁棅实验杂性耦合与高度脱相干生物环境之间看似的理论张力。虽然认为荧光蛋白 $\beta$-棒结构通过减缓热力学涨落来维持耦合，但我们强调，时间尺度的分离在具体的环境噪声抑制程度无关紧要。集体光激发在光学极限介电屏蔽下将 Davydov 分裂写入吸收，随后发生于bulk溶剂松弛和亚皮秒环境脱相前。为描述后续的吸收后演化，我们采用蒙特卡罗模拟来建模从去局化杂性叠加态向局部化染料态之间的非相干跳跃的转换。