受阻三角分子磁体中自旋 - 电耦合的非共线第一性原理研究

具有反铁磁基态（GS）的受阻三角分子磁体（MMs）是一类重要的磁性系统，在量子信息处理中具有潜在应用。这些分子的二重简并基态以自旋手征性为特征，可用于编码量子计算中的量子比特。此外，由于这些分子缺乏反演对称性，电场可直接耦合相反手征性的态，从而实现了对量子比特非常高效且快速的控制。在本工作中，我们提出了一种理论方法来计算有效局域自旋$s$大于 1/2 的三角分子磁体的自旋 - 电耦合，该方法适用于基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理实现。与磁性原子处净磁化强度为$\mu_{\rm B}/2$（$\mu_{\rm B}$为玻尔磁子）的分子磁体不同，对具有较大局域磁化强度的受阻三角分子磁体进行 DFT 处理需要完全非共线方法，我们已在 NRLMOL DFT 代码中实现了该方法。作为示例，我们利用这些方法评估了自旋$s = 5/2$的$\{\mathrm{Fe_3}\}$三角分子磁体的自旋 - 电耦合，该效应近期首次在实验中被观测到。我们的理论与计算方法将有助于阐明并进一步指导量子分子自旋电子学领域的 ongoing 实验工作。