$\{Cu_3\}$单分子磁体中自旋-电耦合的第一性原理研究

我们报告了基于自旋密度泛函理论对三角形反铁磁$\{Cu_3\}$单分子磁体的电子和磁性质的研究。我们的计算表明，低能磁性质可由一个有效的三自旋$s=1/2$海森堡模型正确描述，反铁磁交换耦合$J \approx 5$ meV。该模型的基态流形由两个具有相反手性的简并自旋$S=1/2$二重态组成。由于分子中缺乏反演对称性，即使在没有自旋-轨道相互作用的情况下，这两个态也会被外部电场耦合。自旋-电耦合可视为源于电场感应的修正交换常数$\delta J$。我们发现，计算得到的手性态之间的跃迁率产生了一个有效电偶极矩$d = 3.38\times 10^{-33} {\rm C\ m} \approx e 10^{-4}a$，其中$a$是Cu间距。对于外部电场${{\varepsilon}} \approx 10^8$ V/m，该值对应于拉比时间$\tau \approx 1$ ns和数量级为几个$\mu$eV的$\delta J$。