Al(111)表面氧分子解离中的非绝热效应
材料科学
2009-11-13 v2
摘要
Al(111)表面氧分子测量到的低初始粘附概率困扰该领域多年，最近通过引入自旋选择规则的非绝热图像得到了解释 [J. Behler et al., Phys. Rev. Lett. 94, 036104 (2005)]。这些选择规则倾向于在分子靠近表面的过程中，保持自由O2分子初始的自旋三重态特性。一种新的局域约束密度泛函理论方法给出了此类入射自旋三重态分子所对应的势能面(PES)，并指出了解离势垒的存在，该势垒降低了粘附概率。在此，我们通过提供所用方法的详细说明，进一步证实了这一非绝热图像。在先前工作的基础上，我们特别关注了当前交换关联泛函中的不准确性。我们的分析表明，使用不同梯度修正泛函得到的自旋三重态约束PES的微小定量差异，会对所得粘附曲线的最低动能部分产生显著影响。
引用
@article{arxiv.0704.2202,
title = {Non-adiabatic Effects in the Dissociation of Oxygen Molecules at the Al(111) Surface},
author = {Jorg Behler and Karten Reuter and Matthias Scheffler},
journal= {arXiv preprint arXiv:0704.2202},
year = {2009}
}
备注
17 pages including 11 figures; related publications can be found at http://www.fhi-berlin.mpg.de/th/th.html