基于第一性原理的手性分子-金属界面光发射自旋选择性理论
材料科学
2026-03-25 v1
摘要
自旋分辨光电子谱 (PES) 是手性诱导自旋选择性 (CISS) 的重要实验探针，但仍不清楚测量得到的自旋极化反映的是分子手性本身还是更广泛的混合界面电子结构。我们提出了针对手性分子-金属界面光发射自旋极化的第一性原理理论，区别于将界面视为金属基底加上独立分子自旋滤波器/极化器的传统做法。在三步光发射框架下运用密度泛函理论，计算了()-和()-七螺环在Au(111)和Cu(111)上的自旋极化，以及作为非手性对照的腐苷/ Au(111)。我们发现，吸附显著改变了相对于干净金属表面的光发射自旋极化，但相反的手性构型产生对称相关且定性相似的响应，且与非手性腐苷的结果也相当。这些结果表明，光发射自旋极化的变化更自然地归因于混合界面电子结构，而非仅是分子手性本身。
引用
@article{arxiv.2603.22725,
title = {First-Principles Theory of Chirality-Induced Spin Selectivity at Molecule-Metal Interfaces in Photoemission},
author = {Amos Afugu and Gyanu P. Kafle and Zhen-Fei Liu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2603.22725},
year = {2026}
}
备注
5 figures