基于铽的单分子磁体磁性的多参考第一性原理研究
化学物理
2020-07-01 v1 材料科学
量子物理
摘要
我们利用第一性原理相对论多参考方法研究不同化学环境如何影响铽(III)（Tb）基单分子磁体（SMM）的磁性。近期实验表明，Tb基SMM可具有异常大的磁各向异性，并且通过审慎选择化学环境，它们可用于量子信息应用的实验实现。在此，我们对代表性Tb基SMM（如三种电荷态下的TbPc与TbPcNc）进行包含相对论自旋轨道相互作用（SOI）的完全活性空间自洽场（CASSCF）计算。我们计算低能电子结构，由此得到Tb晶体场参数并构造有效赝自旋哈密顿量。我们的计算显示，配体类型与分子几何的细微之处不影响零场分裂，而后者随氧化态弱变化。另一方面，高能级对所有这些特征有强烈依赖。对于中性TbPc与TbPcNc分子，Tb磁矩与配体自旋彼此平行，且二者间耦合强度不太依赖配体类型与原子结构细节。然而，配体畸变与分子对称性在导致隧穿分裂的横截晶体场参数中起关键作用。该隧穿分裂自身或联合其他过程诱导磁化的量子隧穿。我们的结果增进了对代表性Tb基SMM中磁化弛豫机制的理解。
引用
@article{arxiv.1905.10635,
title = {Multireference Ab Initio Studies of Magnetic Properties of Terbium-Based Single-Molecule Magnets},
author = {Ryan Pederson and Aleksander L. Wysocki and Nicholas Mayhall and Kyungwha Park},
journal= {arXiv preprint arXiv:1905.10635},
year = {2020}
}
备注
37 pages, 8 figures