钇金属冠醚磁体中磁化阻塞的场致振荡

单分子磁体（SMMs）是量子信息学中极具前景的元件。在强磁各向异性存在下，它们表现出磁化阻塞——单分子水平上的磁记忆效应。近期研究表明，SMM 性能随磁化阻塞势垒高度而提升。通过分子工程可显著改变该势垒，且不受磁场等其他外部因素影响。利用电子与核自旋的超精细耦合进一步增强其功能，然而对此类 SMM 中弛豫机制的理解不足限制了核自旋分子量子比特的开发。本文报道了在一种新型钬金属冠醚磁体中，由涉及超精细相互作用的弛豫机制切换所驱动的磁化阻塞势垒的场依赖振荡这一开创性发现。单晶磁滞测量结合第一性原理计算揭示了磁弛豫的活化温度依赖关系：在交换-超精细态的反交叉点处由非相干磁量子隧穿主导，或在交叉点处由类 Orbach 过程主导。我们证明，通过增大外场可依次开启和关闭这些弛豫机制，这为利用超精细相互作用操控 SMM 的磁化动力学铺平了道路。