Ba$_2$IrO$_4$ 电子结构中的多带 $d-p$ 模型与自掺杂

我们引入并研究了描述 IrO$_4$ 层（如 Ba$_2$IrO$_4$ 中所实现）的多带 $d-p$ 模型，其中每个晶胞的所有 $34$ 个轨道均部分占据，即铱处的 $t_{2g}$ 和 $e_g$ 轨道以及氧离子处的 $2p$ 轨道。该模型考虑了各向异性的铱-氧 $d-p$ 和氧-氧 $p-p$ 跳跃过程、晶体场分裂、自旋轨道耦合，以及铱和氧离子处的在位库仑相互作用。我们表明，基于假想的理想离子构型（每个 IrO$_4$ 单元有 $n_0=5+4\times 6=29$ 个电子）的预测不能很好地解释独立的 \textit{ab initio} 数据和 Ba$_2$IrO$_4$ 的实验数据。相反，我们发现 $d-p$ 态中的总电子密度更小，$n=29-x<n_0$（$x>0$）。当我们固定 $x=1$ 时，$d-p$ 模型的预测变得更加真实，并发现了弱绝缘反铁磁基态，其磁矩位于 IrO$_2$ 平面内沿 (110) 方向，与实验和 \textit{ab initio} 数据一致。我们还表明：(i) 空穴在氧轨道上去局域化，且铱离子处的电子密度增强，因此 (ii) 它们的 $e_g$ 轨道被多于一个电子占据，必须被包含在描述铱酸盐的多带 $d-p$ 模型中。