液态硅中共价键动力学的分子模拟

许多原子液体可形成类似于相应固态中的瞬态共价键。这些方向性相互作用决定了液体状态的许多重要性质，因而需要对这些复杂体系中的成键进行定量的原子尺度理解。一个典型例子是液态硅，其中瞬态共价键产生局域四面体序，并由此对液态热力学与动力学产生非平凡影响。为进一步理解液态硅及类似液体中的共价键，我们提出了一种基于第一性原理模拟的方法来量化凝聚相中共价键的结构与动力学。通过考察硅原子核与最大局域化Wannier函数中心之间的结构关联，我们建立了液态Si中共价键的几何判据。我们利用该判据监测液态中瞬态共价键的动力学并估算共价键寿命。我们将共价键动力学与液态Si及类似液体中的其他过程进行比较，并提出了测量共价键寿命的实验建议。