液态顺/反 N-甲基甲酰胺混合物中的局域分子间结构、氢键及相关动力学：基于密度泛函理论的 Born-Oppenheimer 分子动力学研究
化学物理
2022-09-07 v1 材料科学
软凝聚态物质
摘要
在环境温度和密度条件下，采用 Born-Oppenheimer 分子动力学模拟技术系统研究了液态顺-反 N-甲基甲酰胺混合物中的局域分子间结构及相关动力学。特别关注了顺式和反式构象体周围的局域结构，以及它们与最近邻形成氢键及其动力学。计算得到的原子-原子径向分布函数与现有实验数据非常吻合，并揭示了不同类型氢键分子间相互作用的存在。顺式构象体形成的氢键平均数目高于反式构象体对应的数目。此外，当顺式构象体作为供体或受体参与成键时，液体中形成的氢键寿命更长。这些发现清楚地表明，液体中顺式构象体周围的局域结构网络更具内聚性。后一发现也反映在顺式构象体较慢的重新取向动力学以及原子速度时间关联函数谱密度的低频和高频区域中。最后，计算得到的反式和顺式构象体的平均偶极矩显著高于其相应的气相值，表明极化效应在这种特定极性液体溶剂中的重要性。
引用
@article{arxiv.2209.01801,
title = {Local intermolecular structure, hydrogen bonding and related dynamics in the liquid cis/trans N-methylformamide mixture: A density functional theory based Born-Oppenheimer molecular dynamics study},
author = {Ioannis Skarmoutsos and Ricardo L. Mancera and Stefano Mossa and Jannis Samios},
journal= {arXiv preprint arXiv:2209.01801},
year = {2022}
}