共价作用的类型与程度：经验推导及其启示
材料科学
2019-07-10 v1
摘要
原子相互结合的方式决定了给定材料的功能（如力学、光学、电学功能）。因此，化学键的本质是材料中最基本的问题之一。离子相互作用（即源于与原子相关的电荷）与共价相互作用（即不同原子核间电子的共享）通常被视为原子间相互吸引以形成刚性结构的力。尽管在固体材料中较少见，但理论表明半导体在化学活性电子壳层（或价带顶）处的共价相互作用可能逆转其更常见的性质而变为排斥性，即反成键。一些具有此类预测的反成键价带顶能级（如卤化物钙钛矿）的半导体在实验上展现出惊人的（光）电子性质。反成键特征可部分容许已有缺陷的预测，能够解释此类半导体的优越性质。尽管存在已知的实验方法估算共价性质的程度（如电负性），但迄今尚无法对类型进行估算，即区分材料呈现成键或反成键共价相互作用。我们利用实验数据开发了一种揭示化学键完整性质（类型与程度）的简便方法。在用经典模型与理论预测对约 40 种不同功能性半导体验证我们的方法后，我们展示了共价键完整性质的知识对半导体基本性质的关键重要性。
引用
@article{arxiv.1907.03971,
title = {Type and Degree of Covalence: Empirical Derivation and Implications},
author = {Yevgeny Rakita and Thomas Kirchartz and Gary Hodes and David Cahen},
journal= {arXiv preprint arXiv:1907.03971},
year = {2019}
}
备注
25 Pages, 8 figures, ESI follows the main text. References are at the end of the ESI