基于紧束缚方法模拟星际无定形固态水颗粒：GFN-XTB与CCSD(T)在水团簇结果上的比较
化学物理
2020-09-25 v1
摘要
在星际介质（ISM）中形成星际复杂有机分子（iCOMs）的一个被认为的途径是通过覆盖星际颗粒硅酸盐核的无定形固态水（ASW）幔表面的化学复合。使用计算化学研究这些iCOMs的形成及其与ASW的结合能，强烈依赖于所采用的ASW模型，因为不同模型可能展现出具有不同吸附特征的位点。文献中ASW扩展模型很少，因为当使用基于DFT的量子力学方法时，大尺寸需要极大的计算资源。为规避此问题，我们提议使用Grimme小组新近开发的GFN-xTB半经验量子力学（SQM）方法。这些方法至少比常规DFT快两个数量级，仅需适中内存，本文旨在以严格且耗费资源的量子力学方法为基准检验其精度。我们聚焦于38个由MP2和CCSD(T)方法研究的水结构，将能量与结构与三种GFN-xTB参数化水平（GFN0、GFN1、GFN2）方法进行比较。在极廉价的GFN-xTB水平下对水团簇结构和能量获得的极好结果，为建模具有天体化学意义的极大型AWS模型铺平了道路。
引用
@article{arxiv.2009.11637,
title = {Modeling interstellar amorphous solid water grains by tight-binding based methods: comparison between GFN-XTB and CCSD(T) results for water clusters},
author = {Aurèle Germain and Piero Ugliengo},
journal= {arXiv preprint arXiv:2009.11637},
year = {2020}
}
备注
9 pages, 4 figures, Submitted to LNCS (Springer) ICCSA2020