星际冰粒上氨结合能的理论分布：一种新的计算框架
星系天体物理
2022-05-25 v1
摘要
分子在星际颗粒上的结合能(BE)对星际介质(ISM)的化学演化至关重要。迄今为止，程序升温脱附(TPD)实验室实验和量子化学计算通常仅提供每种分子的单一BE值。这是一个严重局限，因为包裹颗粒幔的冰在结构上为非晶态，产生大量可能的吸附位点，各自具有不同的BE。然而，冰的非晶本质妨碍了结构细节的认知，阻碍了公认原子级冰模型的发展。本工作中，我们提出一种计算框架，通过水逐一 accretion 紧密模拟星际颗粒幔的形成。随后在该颗粒上对所研究分子进行无偏随机（但可良好复现）放置。此处我们给出NH的测试案例，其为分子ISM中普遍存在的物种。我们提供通过层级方法计算的BE分布，使用半经验xTB-GFN2作为低级方法描述整个冰团簇，并结合B97D3 DFT泛函作为NH相互作用局部区域的高级方法。最终ZPE修正的BE在ONIOM(DLPNO-CCSD(T)//B97D3:xTB-GFN2)水平上计算，确保最佳成本/精度比。预测的NH BE分布主峰与实验TPD及文献计算数据一致。在极低BE值处还存在第二个宽峰，此前从未被探测到。它或可解决关于冷ISM天体中也观测到气态NH存在这一长期谜题。
引用
@article{arxiv.2205.11954,
title = {Theoretical distribution of the ammonia binding energy at interstellar icy grains: a new computational framework},
author = {Lorenzo Tinacci and Aurele Germain and Stefano Pantaleone and Stefano Ferrero and Cecilia Ceccarelli and Piero Ugliengo},
journal= {arXiv preprint arXiv:2205.11954},
year = {2022}
}