红外共振振动诱导的非晶固态水结构重组
材料科学
2020-09-03 v1 地球与行星天体物理
星系天体物理
化学物理
摘要
非晶固态水(ASW)广泛存在于星际介质中，在星际尘埃颗粒上形成幔层，并且是彗星冰的前驱体。在太空中，ASW作为星际表面化学的基底导致复杂分子的产生，并被认为在质子转移反应中起关键作用。尽管ASW已被广泛研究且通常通过不同技术得到了较好的表征，但这些材料中由能量诱导的结构变化（如离子、电子和光子辐照）却较少被理解。选择性泵浦特定的红外(IR)振动模式有助于理解振动在氢键网络重组中的作用。在此，我们展示了关于ASW中氢键变化的首次实验结果，该变化由荷兰奈梅亨拉德堡德大学FELIX实验室FELIX-2束线的强、近单色中红外自由电子激光(FEL)辐射诱导。变化通过反射-吸收红外光谱监测。在共振辐照下，观察到ASW的红外吸收带轮廓发生改变，与结晶样成分增加和非晶成分减少一致。该现象在几分钟的FEL辐照内达到饱和，改变了超过94~%的受辐照冰。该效应进一步从氢键供体和受体的角度进行分析，并通过分子动力学模拟在分子水平上约束该效应以补充实验。
引用
@article{arxiv.2009.01183,
title = {Infrared resonant vibrationally induced restructuring of amorphous solid water},
author = {J. A. Noble and H. M. Cuppen and S. Coussan and B. Redlich and S. Ioppolo},
journal= {arXiv preprint arXiv:2009.01183},
year = {2020}
}
备注
Accepted for publication in J. Phys. Chem. C