基于第一性原理多体理论对BCF掺杂寡聚噻吩电子结构的微观洞察
材料科学
2020-07-07 v1
摘要
三(五氟苯基)硼烷（BCF）等路易斯酸为有机半导体高效 型掺杂提供了有前景的途径。迄今为止取得的引人注目的实验结果呼唤对潜在掺杂机制的更深理解。在一项基于最先进密度泛函理论和多体微扰理论的第一性原理工作中，我们研究了由BCF掺杂的四噻吩（4T）所形成的供体/受体复合物的电子与光学性质。作为参考，六氟苯（CF）和BF 也作为4T的掺杂剂被研究。将加合物建模为 \textit{真空中} 双分子，我们发现基态中电荷转移可忽略，前沿轨道要么在界面两侧隔离（4T:BCF），要么局域于供体（4T:BF、4T:CF）。在4T:BCF的光谱中，最低能量处出现电荷转移激发，对应于前沿态之间的跃迁，这些态展现出非常小但非零的波函数重叠。在另两种加合物中，吸收由组分特征叠加给出。我们的结果阐明，供体与受体之间的本征电子相互作用并非BCF及相关路易斯酸所诱导掺杂机制的原因。为此必须系统分析外在因素，如溶剂-溶质相互作用、分子间耦合和热力学效应。
引用
@article{arxiv.2007.02667,
title = {Microscopic Insight into the Electronic Structure of BCF-Doped Oligothiophenes from \textit{Ab initio} Many-Body Theory},
author = {Richard Schier and Ana M. Valencia and Caterina Cocchi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2007.02667},
year = {2020}
}