电荷转移复合物超快动力学中的振动耦合与温度效应
材料科学
2023-10-23 v3
摘要
有机给体-受体界面中载流子的超快动力学对于理解这些体系的基本特性至关重要。本工作中，我们聚焦于由四噻吩经四氟-四氰基喹二甲烷 p 掺杂形成的电荷转移复合物，并借助与体系两个最低能量激发共振的飞秒脉冲（相对于界面具有垂直与平行偏振），研究电子动力学与振动相互作用以及有限温度下的相关效应。所采用的基于实时含时密度泛函理论与 Ehrenfest 动力学耦合的从头算形式体系，能够监测跨界面的动态电荷转移并评估核运动的作用。我们的结果表明，已在基态束缚该复合物的强分子间相互作用同样影响动力学。对这些过程所涉核运动的分析揭示了不同振动模式的参与取决于共振脉冲所激发的电子态。给体-受体耦合模式主要影响跨界面极化的激发态，而给体分子内的分子内振动主导正交方向上的激发。有限温度下获得的结果总体上与此图像一致，尽管热无序有助于略微降低界面电荷转移。
引用
@article{arxiv.2303.03905,
title = {Vibronic Couplings and Temperature Effects in the Ultrafast Dynamics of a Charge-Transfer Complex},
author = {Matheus Jacobs and Jannis Krumland and Ana M. Valencia and Caterina Cocchi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2303.03905},
year = {2023}
}