有机给体-受体界面中电荷生成的能量学
材料科学
2022-01-26 v2 化学物理
摘要
非富勒烯受体(NFA)材料为有机太阳能电池(OSC)的设计提出了新范式,其以微小驱动力实现高效载流子生成,从而最大化开路电压。本文采用结合 Ehrenfest 与 Redfield 理论的粗粒化量子-经典混合方法,阐明小能量偏移界面中的电荷生成过程。我们研究了能量驱动力以及振动电子效应对电荷生成与光伏能量转换的影响。通过分析 Holstein 与 Peierls 振动耦合的效应,我们发现振动耦合总体上有改善电荷生成的作用。然而,两种振动电子机制扮演不同角色:Holstein 弛豫机制降低电荷生成,而 Peierls 机制始终助长电荷生成。此外,通过考察电子-空穴束缚能随时间的变化,我们辨明电荷分离的两个不同机制:与温度无关、在亚 100 fs 时间尺度上的激子扩展,以及电荷转移态在数十至数百皮秒时间尺度上(取决于温度)的完全解离。该系统的量子动力学随着界面能量偏移的变化,展现出 Marcus 电子转移动力学的三种机制。
引用
@article{arxiv.2110.13955,
title = {Energetics of the Charge Generation in Organic Donor-Acceptor Interfaces},
author = {Artur M. Andermann and Luis G. C. Rego},
journal= {arXiv preprint arXiv:2110.13955},
year = {2022}
}
备注
Discussion about role of electric-field in charge dissociation included; general manuscript revision; to appear in JCP