用于量子性质流形自动采样的元动力学：分子双自由基性质景观的探索
化学物理
2020-01-08 v1
摘要
本文提出了元动力学的一种通用扩展，允许对量子性质流形进行自动采样（ASQPM），从而产生类似于玻恩-奥本海默近似框架下势能面的功能景观。为此，我们采用广义电子集体变量，在量子化学方法框架下进行有偏分子动力学模拟，以探索所需的性质流形。我们以“双自由基性质景观”为例说明了该方法，通过引入自然轨道占据数（NOONs）作为驱动动力学的电子集体变量来探索该景观。我们展示了该方法在模拟对二甲苯和[8]轮烯中的适用性，能够自动提取双自由基几何结构。在[8]轮烯的例子中，ASQPM元动力学预测了可通过适当化学取代来稳定的双自由基骨架，从而设计出具有双自由基功能的新型功能分子。
引用
@article{arxiv.1909.09005,
title = {Metadynamics for Automatic Sampling of Quantum Property Manifolds: Exploration of Molecular Biradicality Landscapes},
author = {Joachim O. Lindner and Merle I. S. Röhr},
journal= {arXiv preprint arXiv:1909.09005},
year = {2020}
}