通过不确定性归因学习硅-水反应势
材料科学
2023-07-06 v1
摘要
硅酸盐在水溶液中的反应性与多种化学过程相关，从地质中的硅酸盐矿物，到水泥中的 C-S-H 相、纳米多孔沸石催化剂，或高多孔沉淀二氧化硅。尽管化学反应模拟可在分子层面提供洞见，但在凝聚相反应模拟中平衡精度与尺度是一大挑战。在此，我们展示机器学习反应原子间势如何准确捕捉硅酸盐-水反应性。该模型在一个新数据集上训练，包含 400,000 个分子簇在 -B97XD def2-TVZP 级别的能量与力。为确保模型鲁棒性，我们提出一种基于模型不确定性归因的崭新且通用的主动学习策略，其自动隔离体相模拟中的不确定区域以作为小尺寸簇计算。我们的训练势虽仅在簇数据上训练，却被发现能复现液态水与固态结晶硅酸盐的静态和动态性质。此外，我们利用增强采样模拟准确恢复水的自电离反应性，以及硅酸盐低聚物的酸度，最后研究中性条件下水溶液中硅酸盐二聚反应，发现该反应通过侧翼机制发生。
引用
@article{arxiv.2307.01705,
title = {Learning a reactive potential for silica-water through uncertainty attribution},
author = {Swagata Roy and Johannes P. Dürholt and Thomas S. Asche and Federico Zipoli and Rafael Gómez-Bombarelli},
journal= {arXiv preprint arXiv:2307.01705},
year = {2023}
}
备注
26 pages, 4 figures, 1 supplementary figure