耦合簇精度神经网络势的自动化拟合：以质子化水团簇为验证平台
化学物理
2019-12-10 v2 机器学习
机器学习
摘要
高精度势能面对于化学体系的详细理解和预测建模具有关键意义。近年来，为满足该需求，引入了若干基于机器学习算法并拟合于第一性原理参考计算的新型力场。本文展示了如何利用高维神经网络势自动生成有限尺寸团簇在耦合簇精度（即CCSD(T*)-F12a/aug-cc-pVTZ）下的势能面。所开发的自动化流程利用了该模型已有的本征性质，从而以无偏且高效的方式选取训练集构型，使昂贵的参考计算量最小化。这些思路被应用于从水合氢离子HO到四聚体HO的质子化水团簇，得到单一势能面，以基本收敛的耦合簇精度描述所有这些体系，每个原子的拟合误差为0.06 kJ/mol。该拟合对直至四聚体的所有团簇进行了详细验证，不仅对驻点，也对反应路径、中间构型以及不同采样技术给出可靠结果。按设计，以此方式构建的神经网络势（NNP）可处理非常不同的条件，包括原子核的量子性质以及覆盖极低和高温的增强采样技术。这使得以基本收敛的相互作用对目标质子化水团簇进行快速而详尽的探索成为可能。此外，该自动化流程将使得处理远超当前案例的有限体系成为可能。
引用
@article{arxiv.1908.08734,
title = {Automated Fitting of Neural Network Potentials at Coupled Cluster Accuracy: Protonated Water Clusters as Testing Ground},
author = {Christoph Schran and Jörg Behler and Dominik Marx},
journal= {arXiv preprint arXiv:1908.08734},
year = {2019}
}