机器学习势的迁移性：将质子化水神经网络势应用于质子化水六聚体

此前发表的用于描述直至质子化水四聚体 H$^+$(H$_2$O)$_4$ 的质子化水团簇、且具有基本收敛的耦合簇精度的神经网络势（J. Chem. Theory Comput. 16, 88 (2020)），被应用于质子化水六聚体 H$^+$(H$_2$O)$_6$——一个该神经网络从未见过的新体系。尽管处于外推区域，但研究表明该势不仅能实现从超低温度 $\sim$ 1 K 到 300 K 的量子模拟，而且与显式耦合簇计算相比能够非常准确地描述新体系。该模型的这种迁移性可通过较大团簇中遇到的原子环境与该模型训练集中的环境相似性来合理化。与插值区域相比，模型质量降低了约一个数量级，但与耦合簇参考值的大部分差异来自势能面的整体偏移，而局部能量涨落被很好地复现。这些结果表明，在外推区域应用神经网络势可提供有用结果，并且可能比通常认为的更具一般性。