具有从头神经网络动态电荷和自发电荷转移的极化水模型
化学物理
2025-03-05 v3
摘要
由于描述极化和分子间电荷转移的复杂性，精确模拟水一直是一个挑战。量子力学（QM）电子结构提供了对局部环境响应的极化的准确描述，但对于大型水系统而言，这过于昂贵。在本研究中，我们开发了一种极化水模型，该模型在二阶Møller-Plesset微扰理论水平上集成了Charge Model 5原子电荷，由准确且可转移的ChargeNN（电荷神经网络）模型预测。自发分子间电荷转移已被明确考虑，从而能够精确处理氢键和面外极化。我们的ChargeNN水模型成功再现了水在气态、液态和固态中的多种性质。例如，ChargeNN正确捕获了氢键伸缩峰和弯曲-摆动组合带，而这些在使用固定电荷的光谱中缺失，突显了精确极化和电荷转移的重要性。最后，使用ChargeNN对液态水和半径约4.5纳米的大水滴进行的分子动力学模拟表明，强界面电场是由氢键网络的破坏和表面到内部的电荷转移同时引起的。我们的研究为量子力学极化力场铺平了道路，旨在实现高精度的大规模分子模拟。
关键词
引用
@article{arxiv.2410.19445,
title = {Polarizable Water Model with Ab Initio Neural Network Dynamic Charges and Spontaneous Charge Transfer},
author = {Qiujiang Liang and Jun Yang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2410.19445},
year = {2025}
}