掺杂碳纳米管中的 Kohn 异常与非绝热效应

金属性单壁碳纳米管 (SWNTs) 的高频拉曼活性声子模式被认为具有 Kohn 异常 (KAs) 的特征，预计这些异常会因通过碱金属插层或施加栅极电压实现的掺杂诱导费米能级 $\epsilon_F$ 调控而改变。我们提出了一个密度泛函理论 (DFT) 研究，探讨 (9,9) 金属性 SWNT 的声子性质随电子掺杂的变化。对于此类研究，我们像标准 DFT 振动性质计算一样，使用玻恩-奥本海默 (BO) 近似。我们还开发了一个能够重现和解释我们 DFT 结果的解析模型。DFT 计算和该模型都预测，随着掺杂水平的增加，在布里渊区 $\mathbf\Gamma$ 点平行于管轴的振动模式中会出现一系列 EPC 诱导的 KAs，这在拉曼光谱中通常被称为 $G^-$ 峰。每当一个新的导带被填充时，就会出现这样的 KAs。然而，我们表明它们是 BO 近似的伪影。包含非绝热 (NA) 效应会显著影响结果，预测只有当 $\epsilon_F$ 接近能带交叉点 $E_{X}$ 时，在 $\mathbf\Gamma$ 点才会出现 KAs。对于每个能带交叉点，当 $\epsilon_F=E_{X}\pm \hbar\omega/2$ 时会发生双重 KA，其中 $\hbar\omega$ 是声子能量。特别是，对于 1.2 nm 的金属性纳米管，我们预测在约 $N_{el}/C=\pm 0.0015$ 原子（$\epsilon_F\approx \pm 0.1 ~eV$）的掺杂水平下，所谓的 $G^-$ 峰中会出现 KA。此外，我们预测 $G^-$ 峰的拉曼线宽在 $|\epsilon_F| \geq \hbar\omega/2$ 时会显著减小。