铈基三元 122 化合物中 4$f$ 电子的巡游-局域交叉与轨道依赖关联

利用密度泛函理论结合单点动力学平均场理论，我们系统研究了铈基三元 122 化合物 Ce$M_{2}$Si$_{2}$（其中 $M =$ Ru、Rh、Pd 和 Ag）的电子结构。计算了动量分辨谱函数、总及 4$f$ 偏态密度、自能函数与价态涨落。所得结果与现有实验数据吻合良好。研究表明，随着原子序数从 Ru 增至 Ag，4$f$ 电子应愈发局域化。当 $M$ 由 Pd 变为 Ag 时，可能出现由化学压力驱动的 4$f$ 电子巡游-局域交叉。特别地，依据 4$f$ 自能函数的低频行为，我们在 CeAg$_{2}$Si$_{2}$ 中确认了一种出人意料的轨道选择 4$f$ 绝缘态。