面向水性纳米雾滴界面电场的 pH 与曲率弱依赖性
化学物理
2026-04-17 v1
摘要
水性纳米雾滴中界面电场(IEF)的起源仍是争议话题，IEF 常被引用为催化剂驱动器。本文提供了一种基于深度学习分子动力学与 ab initio 重抽样的空间分辨率表征方法，用于表征空气-水界面处的电场。我们在平面界面和曲率不同、带电状态变化的纳米雾滴中发现，沿固有表面法向的电场为约 V/{\AA}，且呈外取向。关键在于，其幅值随表面分子每分子平均氢键数呈线性比例，直接将电场与局部氢键网络相联系。尽管其幅值巨大且违背常规预期，我们发现曲率和 pH 仅对 IEF 产生次要影响，在实验相关的雾滴尺度和 pH 下，这些影响可忽略不计。因此，m 尺寸雾滴中观察到的活性差异不能归因于 IEF 的变化，3 和 40 雾滴间的 IEF 仅改变约 倍。此外，IEF 局限于界面区域内，仅在数 {\AA} 内迅速消失。这种强空间局限性使 IEF 严重依赖于局部电子结构，确认其为空气-水边界的局部属性，而非独立的物理驱动器，以至于无法解释“on-water”催化的活性差异。
引用
@article{arxiv.2604.14784,
title = {Interfacial Electric Fields in Water Nanodroplets are Weakly Dependent on Curvature and pH},
author = {Gabriele Amante and Fortunata Panzera and Gabriele Centi and Jing Xie and Ali Hassanali and A. Marco Saitta and Giuseppe Cassone},
journal= {arXiv preprint arXiv:2604.14784},
year = {2026}
}