基于MeV超快电子衍射成像环丁酮的光化学动力学
化学物理
2025-06-30 v1
摘要
我们研究了环丁酮在200nm紫外激发至3s Rydberg态后的光致化学动力学，采用MeV超快电子衍射（UED）技术。我们观察到弹性散射信号（包含结构动力学信息）和非弹性散射信号（编码电子态信息）。结果表明，光解动力学亚皮秒量级，激发态寿命约为230皮秒。分解过程以C3通道为主，产物为环丁烷和CO；C3通道与C2通道（产物为乙烯和酮烯）的分支比约为5:3。我们的数据表明，C3和C2通道合计约占80%光产物，其余20%呈环开结构。发现C2通道的分解过程时间尺度短于C3通道。凭借MeV UED提升的时序分辨率，我们的结果实现了对核波包动力学的实时描绘，完整映射了从S2极小经S1/S0锥角交叉点最终到分解的全过程。我们的实验结果为Norrish I型反应提供了新见解，可用于校准非adiabatic动力学模拟。
引用
@article{arxiv.2502.16236,
title = {Imaging the photochemical dynamics of cyclobutanone with MeV ultrafast electron diffraction},
author = {Tianyu Wang and Hui Jiang and Cheng Jin and Xiao Zou and Pengfei Zhu and Tao Jiang and Feng He and Dao Xiang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2502.16236},
year = {2025}
}