关于挑战：预测环丁酮光化学的视角
化学物理
2026-04-17 v2
摘要
本篇视角文章是专题报告的一部分，探讨了非adiabatic分子动力学在预测光化学过程方面的成熟度。在2023年，社区计算光化学家发起了一项挑战，要求模拟环丁酮在200 nm光激发后的时间分辨MeV-UED信号。该挑战吸引了超过70名研究者提交的15个理论预测，采用多种电子结构和非adiabatic分子动力学策略，在斯坦福大学SLAC实验前预测了时间分辨MeV-UED信号。上海交通大学的MeV-UED仪器也提供了第二个独立的时间分辨MeV-UED信号。本篇视角讨论了参赛者用于预测环丁酮光化学的各种方法和策略。本文还总结了在光激发、电子结构、非adiabatic动力学和可观测量计算方面所用方法的优缺点，基于2025年4月在洛桑举行的CECAM研讨会上参赛者的共识。本篇视角还收集了所有预测的时间分辨MeV-UED信号至单一图中，与实验信号一起呈现。这一挑战（i）证明了非adiabatic分子动力学具有定性预测能力，（ii）凸显了电子结构理论对激发态动力学结果的影响以及对精心基准测试的必要性。这一努力使社区共享了执行非adiabatic动力学的实用策略（本篇视角中讨论），并构成了计算光化学的“校准”练习。
引用
@article{arxiv.2604.12749,
title = {Perspective on a challenge: predicting the photochemistry of cyclobutanone},
author = {Jiří Janoš and Nanna Holmgaard List and Andrew J. Orr-Ewing and Jiří Suchan and Mario Barbatti and Olivia Bennett and Marcus Brady and Javier Carmona-García and Rachel Crespo-Otero and Julien Eng and O. Jonathan Fajen and Marco Garavelli and Sandra Gómez and Alice E. Green and Federico J. Hernández and Daniel Hollas and Lewis Hutton and Lea M. Ibele and Adam Kirrander and Zhenggang Lan and Yorick Lassmann and Joseph E. Lawrence and Benjamin G. Levine and Dmitry V. Makhov and Jonathan R. Mannouch and Xincheng Miao and Roland Mitrić and Shane M. Parker and Thomas J. Penfold and Jiawei Peng and Jeremy O. Richardson and Dmitrii Shalashilin and Petr Slavíček and K. Eryn Spinlove and Patricia Vindel-Zandbergen and Federica Agostini and Sara Bonella and Todd J. Martínez and Graham A. Worth and Basile F. E. Curchod},
journal= {arXiv preprint arXiv:2604.12749},
year = {2026}
}