冰晶粒通过溶解、熟化与晶界迁移而生长
软凝聚态物质
2016-12-02 v1 介观与纳米尺度物理
摘要
尽管计算资源呈指数增长且存在大量不同的理论水模型，对介观晶粒生长准确且计算高效的分子层面描述仍是一项巨大挑战。深过冷系统中潜在的相变和动力学过程常因系统尺寸和时间尺度的限制而难以研究，而其缓慢的动力学进一步加剧了这一困难。在此，我们引入一种基于机器学习的、基于键序的势模型（BOP），它更准确地描述了液态水和冰的异常行为以及结构和热力学性质，计算成本比现有原子级水模型至少低两个数量级。与传统的力场拟合显著不同，我们采用了多级进化策略来训练BOP模型，不仅针对能量学，还针对从实时分子动力学模拟推断的温度依赖性质。我们利用BOP模型通过在多达数百万分子的系统上进行长达微秒时间尺度的分子动力学来探究均匀冰成核和生长过程。这些大规模并行、长时间的模拟自然捕捉了成核和生长早期阶段立方、六方和堆垛无序冰相之间的竞争，导致纳米尺寸晶粒的形成。随后，我们阐明了迄今难以捉摸的结晶混合冰相的晶粒粗化机制，该机制通过晶粒溶解和奥斯特瓦尔德熟化，继而晶界迁移而发生。
引用
@article{arxiv.1612.00363,
title = {Ice grains grow by dissolution, ripening and grain boundary migration},
author = {Henry Chan and Mathew J Cherukara and Badri Narayanan and Chris J Benmore and Stephen Gray and Subramanian KRS Sankaranarayanan},
journal= {arXiv preprint arXiv:1612.00363},
year = {2016}
}