晶界与界面静电相互作用如何调控纳米多孔六方氮化硼的脱盐性能

研究者目前正在探索纳米多孔二维材料（如六方氮化硼（hBN））作为潜在的脱盐膜。本文中，我们利用经典分子动力学模拟并结合量子力学密度泛函理论（DFT）计算，研究了晶界（GBs）与界面静电相互作用对双晶纳米多孔 hBN 脱盐性能的影响。我们考察了三种不同的纳米多孔双晶 hBN 构型，其对称倾转晶界的取向角分别为 13.2{\deg}、21.8{\deg} 和 32.2{\deg}。我们发现，与单晶 hBN 中的纳米孔相比，晶界改变了双晶 hBN 中纳米孔的面积与形状。我们观察到，尽管取向角为 13.2{\deg} 的双晶纳米多孔 hBN 的水流通量提高了约 30%，但其 Na$^\mathrm{+}$ 离子截留率较单晶 hBN 降低了约 6%。我们还揭示了纳米孔形状在脱盐中的作用，发现更小尺寸的更细长孔（在取向角 21.8{\deg} 和 32.2{\deg} 的双晶 hBN 中）可匹配尺寸略大但较不细长的孔的水渗透性能，同时 Na$^\mathrm{+}$ 截留率伴随约 3-4% 的下降。模拟还预测水流通量受界面静电相互作用的显著影响。事实上，当采用 DFT 计算确定的 B 和 N 原子改变后的部分电荷时，水流通量最高，而考虑无部分电荷或体相部分电荷（即带电 hBN）时则较低。总体而言，我们关于双晶 hBN 纳米孔中水/离子传输的工作表明，GBs 的存在与表面电荷可分别导致 hBN 膜的离子截留率与水渗透性能下降。