等离激元过渡金属氮化物中的热载流子动力学

提取金属纳米结构中由等离激元衰减产生的非平衡热载流子，是利用等离激元损耗的一个日益令人振奋的前景，但寻找具有长寿命载流子的优化等离激元材料仍在持续。过渡金属氮化物是一类令人振奋的新型等离激元材料，与传统贵金属相比具有更优的热学和机械性能，但其对等离激元热载流子应用的适用性尚不清楚。本文中，我们对所有 IV、V 和 VI 族过渡金属氮化物的等离激元响应、热载流子产生及后续热化进行了完全第一性原理计算，充分考虑了直接跃迁和声子辅助跃迁以及电子-电子和电子-声子散射。我们发现 ZrN、HfN 和 WN 的等离激元响应频率范围最大，介于金和银之间，而预测 VN、NbN 和 TaN 在可见光谱中吸收最强。在这些氮化物的大部分相关能量范围内，热载流子产生以直接跃迁为主，而声子辅助过程仅在低于 1 eV 的等离激元能量下占主导，主要针对 IV 族氮化物。最后，我们预测 IV 族和 VI 族氮化物的热载流子最大寿命约为 10 fs，因强电子-声子散射比贵金属小 3-4 倍。然而，我们发现 V 族氮化物的载流子寿命更长，NbN 和 TaN 与银相当，而 VN 超过 100 fs（银的两倍），使其成为高效热载流子提取的有前途候选者。