近红外光催化金属中的高效热载流子动力学

光激发金属可产生高能热载流子，其受控生成与提取是一条具有技术应用前景的途径。尽管 Au 族金属中的热载流子动力学已被广泛研究，但对于中红外和近红外 Pt 族金属范围内光激发载流子动力学的微观描述仍然匮乏。由于这些材料广泛用于催化以及近年来的等离激元催化，其微观载流子动力学表征至关重要。我们采用第一性原理多体微扰理论研究了块体 Pd 和 Pt 中的热载流子生成、弛豫时间与平均自由程。我们表明，这些金属中光激发载流子的直接光学跃迁主要在近红外范围内产生。我们还发现 Pt 的电子-声子质量增强参数比 Pd 高 16%，这一结果有助于解释若干显示不同趋势的实验结果。此外，我们预测 Pd（Pt）热电子在费米能级以上约 0.5 eV（1.0 eV）处具有长达 35 fs（24 fs）的总弛豫时间。最后，当受到 0.4 至 1.6 eV 的激发能量作用时，Pd (110) 和 Pd (100) 纳米薄膜中可实现高效的热电子生成与提取。