基于图论的二氧化硅玻璃密度反常结构分析
材料科学
2022-08-25 v2
摘要
分析玻璃材料的原子结构在实验与计算上都是巨大的挑战，而对玻璃结构缺乏直接而细致的洞察阻碍了我们把握结构-性质关系的能力。例如，二氧化硅玻璃中密度反常——即负热膨胀系数——的结构起源仍知之甚少。基于分子动力学(MD)的模拟能产生原子级分辨的结构，但量化无序在密度反常中的作用十分困难。在此，我们提出使用图论方法来评估来自二氧化硅玻璃MD轨迹的无序结构排列之间的拓扑差异。一种图相似性度量可量化共价网络之间的相似度，并可通过与参考晶体固体或不同热力学状态下的玻璃比较来刻画无序固体的性质。该方法将全原子玻璃构型表示为网络，随后应用图相似性度量(D-measure)。计算得到的D-measure值即作为两个构型之间的拓扑距离。通过测量一系列温度下二氧化硅玻璃构型的拓扑距离，可在高于 fictive temperature 的温度观察到明显的结构特征。此外，我们比较了玻璃与二氧化硅晶体相中局域原子环境的拓扑距离。该方法表明，在加热过程中密度处于最小值时，二氧化硅玻璃中会出现更多似柯石英(coesite)与似石英(quartz)的局域结构。
引用
@article{arxiv.2111.07452,
title = {Graph theory-based structural analysis on density anomaly of silica glass},
author = {Aik Rui Tan and Shingo Urata and Masatsugu Yamada and Rafael Gómez-Bombarelli},
journal= {arXiv preprint arXiv:2111.07452},
year = {2022}
}
备注
12 pages, 7 figures, supporting information