基于混合四维非平衡MD/MC方法的巨正则分子动力学模拟：在LAMMPS中的实现及其在电解质溶液中的应用
化学物理
2023-11-13 v1 计算物理
摘要
涉及离子交换的开放环境分子模拟对于研究从生物体系到受限电解质的各种体系是必要的。然而，凝聚相中的巨正则模拟通常计算代价高昂。最近发展起来的一种有前景的方法（L. Belloni, J. Chem. Phys., 2019），即混合非平衡分子动力学/蒙特卡洛算法之一，能够在稠密流体或离子溶液中高效计算涨落的数目或电荷密度。该方法通过在与所有物理维度正交的辅助维度上进行交换，减少三维体系中的初始位阻和静电冲突，从而促进交换。在此，我们报告了该方法的LAMMPS实现，带有Python接口，可便捷地进行大规模并行计算的巨正则分子动力学（GCMD）模拟。我们用两种电解质验证了我们的实现，包括类似于受限原始模型的Lennard-Jones模型电解质和水溶液。我们发现，由于静电相互作用的长程性质，其在整体效率中起着关键作用，特别是对于水溶液中的水交换或离子对交换。通过适当屏蔽的静电相互作用和基于偏置的方法，与传统的巨正则蒙特卡洛相比，我们的方法将Lennard-Jones电解质中盐对交换的效率提高了约四个数量级。此外，在水溶液中中等浓度下NaCl对交换的接受率在最大效率时达到约3。
引用
@article{arxiv.2307.11447,
title = {Grand-canonical molecular dynamics simulations powered by a hybrid 4D nonequilibrium MD/MC method: Implementation in LAMMPS and applications to electrolyte solutions},
author = {Jeongmi Kim and Luc Belloni and Benjamin Rotenberg},
journal= {arXiv preprint arXiv:2307.11447},
year = {2023}
}