增强电池固态材料原子模拟中的采样：聚焦橄榄石 NaFePO4
材料科学
2016-12-28 v1
摘要
研究储能系统中电化学活性材料的离子输运需要在量子、原子和介观尺度上进行模拟。访问这些尺度的方法不仅必须有效，而且必须具有良好的兼容性，以提供对底层过程的完整描述。我们建议将广义阴影混合蒙特卡洛 (GSHMC) 方法应用于电池离子嵌入电极材料的原子模拟。该方法从未被应用于固态化学模拟，但已成功用于生物大分子模拟，表现出比流行的分子动力学 (MD) 方法更好的性能和精度。它还被扩展到介观尺度的模拟，使其对电池材料模拟更具吸引力。我们将 GSHMC 与动态 Core-Shell 模型相结合，以将极化率纳入模拟，并应用了新的改进自适应积分方法 MAIA，该方法因其出色的守恒性质而允许使用更大的时间步长。此外，我们修改了 GSHMC 方法，在不损失其性能和精度的情况下，减轻了在动态壳层模型中引入壳层质量带来的负面影响。所提出的方法已在橄榄石 NaFePO4 上进行了测试，这是一种有前景的钠离子电池正极材料。计算得到的钠离子扩散和结构性质已与现有实验数据以及使用 MD 和原始 GSHMC 方法获得的结果进行了比较。基于这些测试，我们声称这项新技术优于 MD 和传统 GSHMC，并且当高精度和高效采样对于获得可处理的模拟结果至关重要时，可推荐用于研究其他固态电极和电解质材料。
引用
@article{arxiv.1612.08243,
title = {Enhancing sampling in atomistic simulations of solid state materials for batteries: a focus on olivine NaFePO4},
author = {Bruno Escribano and Ariel Lozano and Tijana Radivojevic and Mario Fernandez-Pendas and Javier Carrasco and Elena Akhmatskaya},
journal= {arXiv preprint arXiv:1612.08243},
year = {2016}
}