基于梯度的分子哈密顿量与密度矩阵从含时量子可观测量中的重构

我们考虑一个具有含一组未知参数 $\alpha$ 的与时间无关哈密顿量的量子系统。系统由依赖于一组未知参数 $P$ 的演化算符制备于一般量子态。制备后，系统随时间演化，并由含时可观测量 ${\cal O}(t)$ 表征。我们证明，可以获得 ${\cal O}(t)$ 与计算所得可观测量之间的距离相对于 $\alpha$、$P$ 以及系统密度矩阵所有元素（无论纯态或混合态）的梯度的闭式表达式。这些梯度可用于投影梯度下降，从动力学可观测量推断 $\alpha$、$P$ 和相关密度矩阵。我们将该方法与随机相位波函数近似结合，获得可用于从平均含时可观测量推断布居分布的梯度的闭式表达式，适用于大量量子态参与动力学的问题。该方法通过由激光诱导的含时分子取向确定分子气体温度（初始为室温热平衡）加以说明。