基于量子机器学习的化学化合物空间几何弛豫与过渡态搜索
化学物理
2022-07-25 v3
摘要
我们利用基于响应算子的量子机器学习（OQML）预测的能量与力，结合传统优化器执行几何优化与过渡态搜索计算。对于小有机查询分子的随机采样初始坐标，我们报道了随着训练集规模增大平衡与过渡态几何输出的系统性改善。在使用 QMrxn20 数据集分别至多 200 个反应物复合物弛豫与过渡态搜索轨迹训练后，利用 LBFGS 与 QST2 算法预测的样本外 S2 反应物复合物与过渡态几何的 RMSD 分别为 0.16 与 0.4 \r{A}。对于几何优化，我们还考虑了来自 QM9 数据库的至多 5'500 个分子式 CHO 的构造异构体弛豫路径。将所得 OQML 模型与 LBFGS 优化器结合使用，以 0.14~\r{A} 的 RMSD 复现最小几何。对于收敛的平衡与过渡态几何，后续振动简正模频率分析表明其与 MP2 参考结果的偏差平均分别为 14 与 26\,cm。尽管 OQML 预测的数值成本相较于 DFT 或 MP2 可忽略不计，但两种情形下达到收敛所需的步数通常更多。然而，达到收敛的成功率随训练集规模系统性提升，凸显了 OQML 普适应用的潜力。
引用
@article{arxiv.2205.02623,
title = {Geometry Relaxation and Transition State Search throughout Chemical Compound Space with Quantum Machine Learning},
author = {S. Heinen and G. F. von Rudorff and O. A. von Lilienfeld},
journal= {arXiv preprint arXiv:2205.02623},
year = {2022}
}